Optical Imaging of Emergent Transport Phenomena in Transition Metal Oxides

Abstract

Übergangsmetalloxide zeichnen sich durch eine enge Kopplung zwischen elektronischen, strukturellen, thermischen und Gitter-Freiheitsgraden aus. Diese Kopplung führt zu emergenten Phänomenen wie Metall_ Isolator-Übergängen, Phasenkoexistenz, nichtlinearem Transport, Filamentbildung und domänenvermitteltem Wärmetransport. Aufgrund dieser Eigenschaften sind Materialien wie V2O3, NdNiO3, VO2 und SrTiO3 vielversprechende Plattformen für eine zukünftige Oxidelektronik, neuromorphe Bauelemente und energiee_ziente Informationstechnologien. Diese Arbeit untersucht diese Phänomene durch die Kombination elektrischer Transportmessungen mit ortsaufgelöster optischer Mikroskopie. Der zentrale experimentelle Ansatz basiert auf einem multifunktionalen optischen Mikroskop, das die Echtzeit-Abbildung von Bauelementen während elektrischer oder optischer Anregung ermöglicht. Diese Methode erlaubt einen direkten Zugang zu mikroskopischen Phasenstrukturen, metallischer Filamentbildung und ferroelastischen Domänenstrukturen und ermöglicht es, das makroskopische Transportverhalten mit den zugrunde liegenden räumlichen Dynamiken zu verknüpfen. Unter Verwendung von V2O3 als Modell-Mott-Isolator wird lokale Laseranregung eingesetzt, um den Mott-Metall_Isolator-Übergang erster Ordnung gezielt zu beein_ussen. Optische Abbildungen zeigen, dass die Bestrahlung das Gleichgewicht zwischen metallischen und isolierenden Phasen verändert, die Hysterese reduziert und thermische Vorgeschichtse_ekte abschwächt. In NdNiO3-Dünnschichtbauelementen wird elektrothermisches resistives Schalten untersucht. Joule-Heizung führt zur Bildung metallischer Filamente, die durch die Hysterese des Übergangs stabilisiert werden und nicht_üchtige multistabile Widerstandszust ände ermöglichen. Diese Zustände bleiben bei konstanter Temperatur stabil und können durch thermisches Zyklen zurückgesetzt werden. Darüber hinaus untersucht diese Arbeit den Phononentransport in SrTiO3, wobei ferroelastische Domänenwände, die unterhalb der strukturellen Übergangstemperatur von etwa 105 K entstehen, den Wärmetransport im hydrodynamischen Regime verändern. Optische Abbildungen zeigen von der Probengröÿe abhängige Domänenwandstrukturen, die als intrinsische Streuzentren wirken und die erwartete Verstärkung des hydrodynamischen Phononentransports unterdrücken. Abschlieÿend werden multiterminale VO2-Bauelemente als elektrothermische memristive Systeme untersucht. Simultane optische und elektrische Messungen zeigen von der Vorgeschichte abhängige metallische Filamentkon _gurationen, die durch die angelegte Spannung an verschiedenen Kontakten kontrolliert werden können. Zusammenfassend zeigen diese Ergebnisse die Bedeutung ortsaufgel öster Messmethoden für das Verständnis funktioneller Eigenschaften in stark korrelierten Oxiden. Durch die direkte Verknüpfung mikroskopischer Phasen- und Domänenstrukturen mit makroskopischen Transporteigenschaften liefert diese Arbeit Einblicke in die optische Kontrolle von Metastabilität, elektrothermischem Schalten und domä- nenwandvermittelten Wärmetransport. Die Ergebnisse unterstreichen das Potenzial von Übergangsmetalloxiden als vielseitige Materialien für zukünftige elektronische, neuromorphe und thermische Technologien.